近日,我中心吴梓昊老师(特聘副研究员)以共同第一作者在水科学顶级期刊Water Research上发表了题为“Transformation of gemfibrozil by the interaction of chloride with sulfate radicals: Radical chemistry, transient intermediates and pathways”的研究论文(DOI: org/10.1016/j.watres.2021.117944),探究了硫酸根自由基(SO4•–)在Cl–存在下对吉非罗齐的降解机理与转化路径。该文章通过前期建立的自由基探针法,分析了不同浓度Cl–(0~10 mM)下,紫外/过硫酸盐(UV/PDS)体系对吉非罗齐的降解动力学与自由基化学。同时,结合激光闪光光解与飞行时间高分辨质谱(QTOF),阐明了不同自由基对吉非罗齐的作用机理,明确了对应的转化产物。研究发现,Cl–对UV/PDS降解吉非罗齐的动力学影响很小,但却显著改变了其转化路径,从而降低毒性。这主要是由于Cl–快速将SO4•–转化为了含氯自由基(RCS)和羟基自由基(HO•),两者的贡献弥补了SO4•–的减少。更重要的是,吉非罗齐与不同自由基的反应机理差异很大,HO•与吉非罗齐的反应主要是加成机理,SO4•–和RCS主要是电子转移和夺氢机理,这导致截然不同的产物生成。该研究阐明了Cl–存在下UV/PDS体系降解污染物的自由基机理与转化路径。
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