近日,我中心吴梓昊老师(特聘副研究员)与中山大学方晶云教授课题组合作以共同第一作者在化学领域顶级期刊《Accounts of Chemical Research》上发表关于紫外/氯体系在水处理中的多功能应用的综述论文:“UV/chlorine process: An efficient advanced oxidation process with multiple radicals and functions in water treatment”(DOI: org/10.1021/acs.accounts.1c00269)。《Accounts of Chemical Research》由美国化学会出版,主要发表通讯作者对自己课题组系统性工作的总结并对相关领域进行展望的科研论文,2020年影响因子为22.384。该论文的通讯作者为中山大学方晶云教授。

化学和微生物污染引起的水质问题是全球关注的研究热点,在各种水处理技术百花齐放的当下,紫外/氯作为一种新兴的高级氧化技术(AOP)占有重要的一席之地,而紫外/氯产生的具有选择性的强氧化性活性氯(RCS)则是其能够脱颖而出的关键。本综述首先总结了紫外/氯在不同水质中,RCS和羟基自由基(HO)的自由基化学及其去除污染物的作用和机制。Cl、ClO和Cl2•-的浓度与HO(10-14~10-13 M)相当或更高。RCS的反应性比HO更具选择性,其二级速率常数(k)范围更广。与HO相比,Cl对大多数芳香烃的k值更高或相似,高达109~1010 M-1 s-1;而Cl2•-和ClO的反应性较低,但对含芳香胺、苯酚、五元杂环、萘环、甲氧基苯等供电子官能团的芳香烃的选择性更强,可达到107~109 M-1 s-1。芳香类物质与Cl的主要反应机制是电子转移和加成,而与ClO和Cl2•-的反应机制主要是电子转移。相比于芳香类,脂肪类物质与HO、RCS的反应活性都较低。除了烯烃,脂肪类与Cl和Cl2•-的反应机理大多是脱氢反应。此外,RCS还大大有助于微生物污染物的失活。

作为一项仍在不断发展的技术,紫外/氯的优势与缺陷并存。与传统的基于HO高级氧化技术相比,紫外/氯体系的氧化消毒效率和节能效率受水质参数的影响较小。然而,紫外/氯处理过程中形成的消毒副产物限制了其应用领域的扩展。尤其在富含溶解有机物(DOM)以及氨的水中,卤代消毒副产物和剧毒硝基产物的生成会增强。因此,紫外/氯工艺比较适合应用于DOM和氨含量较低的实际水体中。为了扩大紫外/氯体系的应用范围,应通过调控策略高效促进目标污染物的去除并保障水质安全,也可采用其他处理方法联合使用的策略。此外,卤素自由基在生态系统研究、药物治疗和有机合成等其他领域都非常重要。鉴于紫外/氯可高效产生卤素自由基,该体系非常适合应用于卤素自由基转化规律的跨学科研究。

在该综述论文中,作者系统阐述了他们相关研究中的最新进展以及调控策略,整理了该领域在近些年的重要进展和存在研究难点,提出了紫外/氯技术以及活性氯自由基相关领域前瞻性的思考。

作者 cocomice